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南京大学夏兴华研究组在可控制备金属单原子材料方面取得了进展。

时间:2021-09-06 15:31:59   来源:网络  

单原子金属催化剂以其独特的配位环境和100%的原子利用率而成为催化研究的前沿。热力学中,单原子具有很高的表面能,容易导致原子团聚和催化剂不稳定性。传统的单原子合成方法存在能耗高、条件苛刻、工艺繁琐、无法控制和负载低等问题,严重阻碍了单原子催化剂的发展。因此,如何在室温和压力下简单有效地制备高负载单原子金属催化剂是当前的一个重要挑战。

图1.金属单原子材料的形貌和结构表征

南京大学化学化工学院夏兴华小组重点研究了二维层状材料(j.am.chem.soc.2017,139,15479j.am.chem.soc.2015.2015,137,7365nat.Commun.2014,13,2544npgasiamater.2017,9345/an.chem.2015,87,5831acsappl.nanater.2019)的设计和性能,提出了一种在二维材料中硫化物特定位置低电位沉积金属单原子的新方法。与传统的电化学沉积单原子法不同,比位欠电位沉积法具有自限生长效应,不受长时间沉积和高浓度金属前驱体的限制。该方法简单易行,可在室温和压力下可控制备高负载金属单原子,为单原子催化剂的大规模开发和利用提供了一条有效的合成途径。

图2.电化学可控合成的普遍性和机理研究

图3.金属单原子的电催化活性。

利用二维硫化物材料上分散的硫族原子作为电沉积位点,通过铜原子的欠电位沉积和随后铂原子的置换,在二硫化物载体上成功制备出单原子pt(pt-tmds)。以pt-mos2为例,(图1),该工作强调特异性位点的单原子欠电位沉积法需要同时兼顾以下考虑:1)载体的合理选择,载体上需要具备高度分散的沉积位点,这些位点原子通常为具有孤对电子和合适电负性的元素,使得形成热力学稳定的金属-载体键;2)沉积电位的合理设置,金属-基底相互作用大于金属-金属相互作用,使得在该电位下,只能生成金属-载体键,随后的金属-金属键自动被热力学禁止。该方法还可以延伸制备不同金属单原子,如pd、rh、sn、pb、bi单原子催化剂(图2)。电催化性能研究表明,pt-mos2材料对her电催化活性大幅度提高,单位质量比活性是商业化pt催化剂的114倍,超过目前报道的pt单原子材料(图3)。研究成果发表于《自然通讯》(nat.commun.2020,11,4558),论文第一作者为南京大学2018级博士毕业生施毅。该工作得到国家重点研发计划(2017yfa0206500)、国家自然科学基金项目(21902076,21635004)、江苏省自然科学基金(bk20190289)和南京大学卓越计划(zyjh004)等支持。

资料来源:南京大学。

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